台式XAFS助力原子级分散活性位点催化剂表征，科研成果发表在国际顶级杂志！

台式XAFS(型号：RapidXAFS 1M)助力原子级分散活性位点催化剂表征，科研成果以论文的形式发表在国际顶级杂志J. Am. Chem. Soc.上：“限制在单层金属有机层中的双核铜(I)位点促进中性电解质中CO₂电还原为CH₄”。

煤炭、石油和天然气等传统化石能源的过度使用导致了二氧化碳的过度排放，导致了一系列亟待解决的环境问题。目前，二氧化碳可以通过各种方法转化为有价值的化学品。其中，由可再生电力驱动的电化学CO₂还原反应（eCO₂RR）利用CO₂和减少CO₂排放提供了有效的策略。众所周知，铜基电催化剂可以选择性催化eCO₂RR生产碳氢化合物。尽管，eCO₂RR到CH₄已经取得了重大进展，但转化通常在强碱性电解质中进行。值得注意的是，在碱性条件下，CO₂将与OH^–反应形成碳酸盐，导致大量CO₂损失并增加气体扩散通道堵塞的可能性。如果能够在中性或酸性条件下实现高性能转化，将更适合工业化。事实上，在中性条件下，大多数催化剂的甲烷部分电流密度都低于50 mA cm^–2。因此，有必要开发更有效的催化剂并了解其机理，以促进中性条件下eCO₂RR产生CH₄。

（图片来源于J. Am. Chem. Soc. DOI：10.1021/jacs.3c08571）

近日，来自中山大学的陈小明院士和廖培钦教授研究团队，在国际知名期刊J. Am. Chem. Soc.上发表题为“Dicopper(I) Sites Confined in a Single Metal–Organic Layer Boosting the Electroreduction of CO₂ to CH₄ in a Neutral Electrolyte”的文章。该文章分析了单层的金属有机层纳米片，即[Cu₂(obpy)₂] (Cuobpy-SL, Hobpy = 1H-[2,2’]bipyridinyl-6-one)在双核铜（I）活性位点作用下，在中性水溶液中高效产生CH₄。Cuobpy-SL性能测试结果显示，在–1.4 V vs. RHE下，CH₄的法拉第效率高达82（1）%，电流密度~90 mA cm^–2，在连续运行100小时内没有观察到明显的降低。机理研究表明，与传统的单核铜位点和完全暴露的双核铜位点相比，分子堆叠形成的受限空间中的双核铜位点（I）对关键的C₁中间体如*CO、*CHO和*CH₂O具有较强的亲和力，以促进CH₄的产生，同时抑制C–C偶联。

（图片来源于J. Am. Chem. Soc. DOI：10.1021/jacs.3c08571）

XAFS谱学技术是研究单原子催化剂最有利的手段之一，本次实验所有XAFS数据由安徽吸收谱仪器设备有限公司的桌面X射线吸收谱仪测得，型号为RapidXAFS 1M。首先通过X射线吸收近边结构（XANES）分析，电解前后的Cuobpy-SL吸收边位置（图3a，3b）与Cu₂O相近，表明Cu物种约为+1价；在R空间中（图S31），我们可以看到电解前后Cuobpy-SL仅在1.4 Å附近出现特征峰，未观察到2.3Å处的Cu-Cu散射峰，说明Cuobpy-SL中的Cu原子在电解前后都与氧配位为主，而不存在较大的金属团簇或颗粒；进一步通过拟合获得精确的局域配位结构（图3c, 3d）。

安徽吸收谱仪器设备有限公司由院士牵头，基于同步辐射背景的博士在吸收/发射谱领域10余年的技术研究积累，开发标准化的台式X射线吸收/发射谱设备。专注于X射线吸收/发射谱技术和光谱仪器开发，为科研人员提供专业的吸收/发射谱技术解决方案；秉承着“让XAFS走进实验室”的技术追求，钻研吸收/发射谱技术，发扬工匠精神和现代科学创新精神，持之以恒推进X射线技术和仪器设备研发。作为专业的XAFS人，一直做专业的XAFS设备，致力于助您XAFS自由。

应用论文

最近发布